Cu-Ni/Zn催化劑甲醇裂解機(jī)理原位XPS研究

利用原位XPS和TPD-MS技術(shù)研究了Cu-Ni/Zn催化劑在甲醇裂解反應(yīng)中的機(jī)理和活性中心.TPD-MS脫附產(chǎn)物中僅檢測(cè)到CH3OH、H2和CO,而未發(fā)現(xiàn)CH4和CH3OCH3、HCOOCH3等其它含氧物種,說(shuō)明在CH3OH裂解過(guò)程中僅包括O-H、C-H鍵的斷裂,而不存在C-O鍵的斷裂過(guò)程.In-situXPS的研究發(fā)現(xiàn),在反應(yīng)溫度升高到200℃以上時(shí),Cu/Zn催化劑中的Zn明顯被還原,反映出Cu/Zn催化劑失活過(guò)程的Cu-Zn合金生成過(guò)程,而在Cu-Ni/Zn催化劑中未觀察到Zn的還原,且表面出現(xiàn)Cu+/Cu0共存的現(xiàn)象.Cu+和Cu0很可能共同構(gòu)成催化劑表面的活性中心,Cu+應(yīng)該是在甲醇裂解反應(yīng)過(guò)程中形成的中間態(tài).產(chǎn)物氫從Cu-Ni/Zn催化劑表面脫附為反應(yīng)的控速步驟.

作 者： 席靖宇 王志飛 王衛(wèi)平 呂功煊   作者單位： 中國(guó)科學(xué)院蘭州化學(xué)物理研究所羰基合成與選擇氧化國(guó)家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室,蘭州,730000  刊 名： 物理化學(xué)學(xué)報(bào)  ISTIC SCI PKU 英文刊名： ACTA PHYSICO-CHIMICA SINICA  年，卷(期)： 2002 18(1)  分類(lèi)號(hào)： O643  關(guān)鍵詞： 甲醇裂解   氫氣   Cu-Ni/Zn催化劑   原位-XPS   反應(yīng)機(jī)理   活性中心  

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